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彭旭、曾明华团队在配合物/分子簇热解领域获重要进展

作者:化学化工学院   编辑:鲜文涛    来源:化学化工学院  发布时间:2022/08/25

8月19日,化学化工学院彭旭、曾明华团队在英国皇家化学会旗舰期刊《Chemical Science》上发表了题为“Sequential Structural Transformation of Heptanuclear Zinc Cluster towards Hierarchically Porous Carbon for Supercapacitor Applications”(《七核锌簇序列演变转化为分级多孔碳应用于超级电容器》)。湖北大学为第一通讯作者单位,彭旭副教授、曾明华教授为共同通讯作者,博士研究生李甜为第一作者。

理解高温下固体反应中的动态结构演化过程和对内在化学反应分解/聚合机理的探究具有挑战性。前驱体设计和可控热解已被广泛应用于制备纳米复合材料,特别是制备功能碳材料。碳材料因其出色的物化性质,可用于构建能量存储和转换装置,在电催化剂中作为电极材料和支撑材料具有广泛的应用。特别迫切需要具有不同尺寸的孔结构综合优势的分级多孔碳,其中MOF及其衍生物已得到很好的研究。另一方面,预先设计配位分子簇的可控热解正在成为一种有效的制备优质碳衍生物的新途径,但关于高温相演变及其热解机理的研究却很少。

该项工作以“分子到凝聚态”的整体观点设计和跟踪分子簇热解反应,揭示了化学成分和复合结构的温度依赖性,并在我们所知的范围内首次发现了与主配体、内桥、反离子影响团簇的组成、形状、堆垛和分裂密切相关的序列相演变过程,通过已系列表征证实了明确的构-效关系。一是阐明了从晶体-非晶-MO/M@C-碳的序列相演化过程。二是从分子分解/聚合和堆垛结构的角度同时深入探讨了热解产物孔隙的生成机制,证实了影响微孔和中孔大小的主要原因是由于硝酸根和阳离子团簇的排列方式以及低温下-CH3和NO3-容易分解。三是1000oC热解产物Zn7-1000具有分层孔结构并表现出优异的电容性能,在1 A·g-1时比电容高达1797 F·g-1,这是我们所知的作为超级电容电极材料的多孔碳中所能达到的最佳值。

据悉,近年来,彭旭副教授创新性提出可控热解跟踪的策略,利用热重-质谱技术(TG-MS)研究热解过程中溢出组分,结合其他精细结构表征手段(XAS, PDF等)研究热解过程中剩余组分,实现对材料逐级演变和可能发生化学反应的深入研究,率先采用配合物/分子簇热分解应用于超级电容器(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 13332;Nano Res., 2022, 15, 346);设计有序离子通道的氧化还原型凝胶电解质应用于全固态超级电容器 (ZL202010864649.3)。率先采用配合物/分子簇热分解应用于电化学析氧反应(Chem. Sci., 2019, 10, 4560;Sci. Bull., 2019, 64, 1667;Chin. J Chem., 2021, 39, 2529;Inorg. Chem. Front., 2022, 9, 1973.) 并设计含有氧化物微畴的高熵合金电极以实现高效的析氧反应(Adv. Mater., 2021, 33, 2101845.)。以上系列成果在能源存储与转换研究领域中具有独到的见解和研究思路,也为后续产业化发展夯实了良好基础。

论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/sc/d2sc03987g

(审稿:张修华)


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